L'hydrogène est un idéal propre avenir énergétique. les véhicules à piles à combustible à hydrogène utilisant de l'hydrogène comme combustible, le rendement de conversion d'énergie élevée, aucune émission propre, est l'un de la direction principale de développement futur du nouveau véhicule électrique d'énergie propre. Cependant, la promotion des véhicules à pile à combustible à hydrogène sont encore des difficultés, l'un des principaux problèmes est le problème des électrodes de piles à combustible d'hydrogène intoxication par le CO. Stage, principalement de l'hydrogène gazeux à partir du reformage à la vapeur d'hydrocarbures et le gaz naturel, le méthanol, réaction de déplacement du gaz à l'eau, habituellement de 0,5% à 2% de CO trace. véhicules à pile à combustible d'hydrogène comme le « cur » de l'électrode de pile à combustible peut facilement être impuretés d'empoisonnement au gaz CO, ce qui provoque une détérioration des performances de la batterie et la vie plus courte, ce qui limite fortement la promotion de ces véhicules. CO oxydation préférentielle de l'atmosphère riche en hydrogène (a PROX) est un véhicule idéal pour éliminer de manière trace CO hydrogène. Cependant, la température du catalyseur PROX classique de fonctionnement relativement élevée (supérieure à la température ambiante) et une plage étroite, ne peut pas assurer une protection efficace pour le démarrage à froid souvent sous pile à combustible à hydrogène dans des conditions froides.
Pour les problèmes techniques, professeur Ridge Route, Université des Sciences et Technologies de Chine, Wei Shiqiang, Yang Jinlong et d'autres groupes de recherche en étroite collaboration, en utilisant le dépôt de couches atomiques (ALD), pour la première fois à la conception d'un nouveau type Fe1 (OH) x-Pt structure d'interface de catalyseur monosite (Fig. 1), et une élimination efficace de la trace de l'hydrogène gazeux en termes de CO à basse température nouvelle préparation de progression de l'hydrogène de haute pureté. Recherche dispersée à atomiquement hydroxyde de fer ancré sur Pt pour l'oxydation préférentielle du CO dans H2 pour le titre, le 31 Janvier publié en ligne dans la revue internationale « Nature » (Nature).
Dans ce travail, la pleine utilisation de groupe de recherche ALD art Army Ridge auto limitant la surface de réaction et à l'écart de la source de métal encombrement stérique caractéristique ferrocene entre les molécules adsorbées sur la surface de métal noble et la solution, le métal SiO2 supporté avec succès Pt nano sur la surface des particules, la Fe1 (OH) seul site de construction atomiquement précis x espèces et a ainsi contribué riche et avec une activité très élevée et une grande stabilité Fe1 (OH) formant une interface de sites catalytiques actifs x-Pt seul site. Dans la réaction de PROX en utilisant les nouveaux chercheurs de catalyseur au premier ~ large gamme de température -75 ° C à 110 ° C et 100% de réussite CO est sélectivement retiré complètement (fig. 2a, b), une grande percée avant la température de fonctionnement du catalyseur PROX est relativement élevée et la plage étroite des deux limitations majeures, les piles à combustible d'hydrogène commencent souvent à froid dans des conditions de froid et d'éviter l'empoisonnement au CO pendant le fonctionnement continu, une gamme complète de moyens efficaces de protection, de manière à future promotion des véhicules à pile à combustible à hydrogène dégagé un obstacle majeur. Plus important, le catalyseur dans le cas d'un environnement de réalité virtuelle, à savoir, le CO2 et la vapeur d'eau est présente, peut encore présenter une excellente stabilité (Fig. 2C), et le rapport de la masse catalytiquement active (5,21 Molco h-1 GPT-1 ) est une Pt / 30 fois classique (fig. 2d) des catalyseurs Fe2O3.
Wei Shijiang TF par in situ la spectroscopie d'absorption des rayons X expériences (le XAFS) pour sonder la structure à partir d'espèces de x dans l'atmosphère de réaction PROX Fe1 (OH) est Fe1 (OH) 3, des atomes de Fe et des atomes Pt Pt surface de nanoparticules est formée Fe- liaison métallique Pt, sans d'importantes liaisons Fe-Fe, et trouvé de manière surprenante que l'espèce hyperfréquences caractéristique de réduction, est obtenu par réduction par l'hydrogène pour générer Fe1 (OH) 2, qui révèle les causes sous-jacentes de la haute activité catalytique à la température ambiante. Bing TF en utilisant la microscopie à effet tunnel à balayage (STM) ont étudié le comportement de croissance de l'ALD FeOx Pt surface à cristal unique a été observé pour former une taille sub-nanométrique espèces FeOx, de ce fait directement avéré possible de former monodisperses espèces Fe sur la surface de la platine le sexe. Dans le même temps, la spectroscopie photoélectronique des rayons X de près expériences de pression atmosphérique (NAP-XPS) a également confirmé l'atmosphère de réaction de PROX, Fe liaison avec des espèces d'oxygène sont des espèces hydroxyle.
Yang Jinlong TF détermine le calcul théorique Fe1 (OH) 3 sur le Pt de la configuration stérique de la surface, il a été confirmé Fe1 (OH) est formée sur les surfaces des particules de Pt seul site x-Pt interface est les sites catalytiques actifs, et de révéler sa catalytique mécanisme: CO adsorbé première attaque dans lequel un groupe OH, COOH la surface des espèces intermédiaires formés; ensuite, O2 imposée à l'interface de la barrière d'activation basse, atomes O forment alors attaque COOH, finalement, générer CO2.
Comme nous le savons tous, le métal - interface oxyde joue un rôle crucial dans de nombreuses réactions catalytiques. Ce travail fournit une nouvelle façon pour les gens de concevoir un catalyseur métallique très actif.
La recherche a été financée par la Fondation nationale des sciences naturelles de la Chine, les programmes nationaux de recherche et de développement clés, le soutien du projet du Centre national des sciences, le Département de l'Organisation centrale, « des milliers de jeunes » programme, et le Conseil suédois de la recherche et Ailisibu Knut Wallenberg Foundation. Pékin Rayonnement Synchrotron, Shanghai Synchrotron Radiation, National Synchrotron Radiation Center Hefei et le soutien apporté suédois Max-laboratoire Laboratoire national de l'étude.
. La figure 1. Fe1 modèle schématique de la structure originale de catalyseur (OH) x Interface-Pt-site. Ici boules bleu, jaune, rouge, blanc représentent platine, le fer, l'oxygène et des atomes d'hydrogène.
2. Préparation de la figure en utilisant les catalyseurs procédé ALD 1cFe-Pt / Pt-SiO2,2cFe / SiO2,3cFe-Pt / SiO2, et le site interface unique Pt / SiO2 classique, la comparaison de la performance du Pt / Fe2O3 catalyseur PROX dans une réaction catalytique. (A) Taux de conversion de CO, (b) sélectivité CO; Conditions de réaction: 1% de CO, O20,5% et 48% de H2, de l'hélium gazeux d'équilibre, une vitesse spatiale de 36000 ml g-1 h-1, une pression de 0,1 MPa . (C) 1cFe-Pt test de stabilité à long terme / catalyseur SiO2. Conditions de réaction: 1% de CO, 0,5% O2,48% H2,20% de CO2 et 3% H2O, de l'hélium gazeux à l'équilibre, à une vitesse spatiale de 36000 ml g-1 h-1, pression de 0,1 MPa, la température de réaction est 353K . (D) que l'activité comparative de masse de catalyseur.
Source: Université des sciences et de la technologie de la Chine
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