Les composés de métaux de transition de valence variable indique que la configuration d'électrons de valence externe (y compris le nombre d'électrons, les pistes occupent les autres) des modifications, de sorte que le matériau peut entraîner la structure et les propriétés physiques d'un changement significatif. Les chercheurs utilisent souvent ce dopage chimique au dispositif de commande électronique afin d'assurer un contrôle efficace des propriétés physiques. Cependant, le dopage chimique introduit inévitablement trouble chimique et / ou séparation des phases, les propriétés physiques intrinsèques de ce matériau étudié l'impact. Par rapport dopage chimique comme moyen de contrôle « externes », l'état de spin de changement (par exemple: haut spin Spin bas spin) et le transfert de charge entre le métal et l'autre manière de commande « interne » sans introduire d'éléments dopants dans affectant une modification de la structure électronique, et correspond donc à la plus pure électronique de régulation. Bien que des variations sont état de spin observées des composés de métal de transition Fe, Co, Mn et analogues, mais le transfert de charge entre les différents atomes d'un positions matière solide de l'ion métallique est très rare, car elle nécessite la présence d'un matériau à phase unique de deux énergie semblable l'état de plasma, de manière à réaliser le transfert d'électrons entre les deux ions métalliques à un stimulus externe approprié (long et al., Nature 458, 60, 2009).
Récemment, l'Institut de physique, Académie chinoise des sciences / Beijing Laboratoire national de la matière condensée Physique Centre national de recherche pour le groupe M08 magnétique ont çais équipe de chercheur longue en substance ordre de charge spéciale PbCoO3 préparation de haute pression (Pb2 + Pb4 + 3Co2 + 2CO3 + 2O12) , la première pression a trouvé que des ions Co2 + induits haut spin - transition de spin et de faible transfert de charge entre Pb4 + -CO2 +, ce qui entraîne deux structures cristallines subit une transition de phase et un isolant - métal - isolant et plusieurs propriétés de transport électrique modifier les états de spin de travail de ces deux transitions de phase de transfert de charge d'électrons est également présent pour la première fois dans un matériau à phase unique.
Dans l'étude précédente, l'équipe de longue wen utilisé des conditions expérimentales à haute température à haute pression pour obtenir un nouveau minéraux de titane de calcium PbCoO3 (voir JACS, 139,4574,2017). Bien que ce matériau a une simple, ABO3 perovskite de formule, mais le Pb un bit ayant un rapport 1: 3 affichés Pb2 + et de l'état de charge Pb4 +, et les bits Co B de 1: 1 type de roche de sel ordonné Co2 + et Co3 + états de charge et Co2 + ont un état de spin magnétique élevée (S = 3/2), mais Co3 + amagnétique état bas spin (S = 0). Compte tenu de la commande de charge spécifique deux ions métalliques, les formules chimiques des matériaux peuvent être écrits comme Pb2 + Pb4 + 3Co2 + 2CO3 + 2O12. Le matériau pour l'équipe de réaliser in situ la résistance à haute pression, rayonnement synchrotron diffraction des rayons X, des spectres d'émission, les spectres d'absorption et de la série de neutrons à haute pression testé l'état de spin de l'état de charge de la pression dépendance sensible. Lorsque la pression augmente progressivement à 15 GPa, Co2 + ions sont transformés en continu à partir d'un état haut spin à un état bas spin. Bien que la haute pression a tendance à être prolongée bandgap in situ pour réduire la résistance, mais la rotation de changement de résistance précise tels PbCoO3 l'augmentation anormale avec une pression croissante. Après la fin de la ions transition de spin, l'état bas spin + avec une haute anormale Co2 Pb4 + transfert de charge entre les ions, l'effet cumulatif d'un transfert de charge provoque la structure cristalline du matériau à changement de phase de fixation 20 GPa se produit, le matériau du cube d'origine système cristallin dans un système tetragonal. B détruite en raison de la charge de transfert de charge la distribution ordonnée de bits, et par conséquent, lorsque la transition de phase structurelle, le matériau est également accompagné par un isolant - transformation de phase du métal se produit. Pb4 + -CO2 + frais transfert entraîne une faible rotation Co2 + (S = 1/2) a été transformé à un état bas spin isolé Co3 + (S = 0), provoquant ainsi la structure cristalline d'une deuxième transition de phase à 30 GPa et le comportement dans l'isolant (à savoir transition métal - isolant). Ce travail a été états de spin de ces deux transitions de phase de transfert de charge de l'électron, il est également trouvé pour la première fois dans un matériau à phase unique, et une pluralité de degrés de conducteurs de liberté à un changement brusque de la charge réseau, rotation, piste ou analogue.
Les résultats des recherches ont été publiés dans un récent J. Am. Chem. Soc. On, et a été choisi comme l'OCCAR papier de couverture. Ce travail a remporté le Taiwan Synchrotron Radiation Research Centre, le professeur J. M. Chen, professeur M. Azuma Tokyo Institute of Technology, Max Planck étroite collaboration de plusieurs équipes du Dr W. Hu Jin Changqing physique chercheur Z .. Le travail a gagné la science et la technologie (2018YFE0103200,2018YFA0305700), soutenu par la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine (11934017, 51772324, 11921004, 11574378), Académie des Sciences de Chine (YZ201555, QYZDB-SSW-SLH013, GJHZ1773) et d'autres projets.
Figure 1: Ce travail a été choisi comme l'OCCAR papier de couverture.
Figure 2: Plusieurs changements induits par la pression PbCoO3 propriétés de transport électrique.
Figure 3: les ions à haute pression de spin induit de Co2 + PbCoO3 - transitions état bas spin.
Figure 4: la PbCoO3 Pb4 induite par la pression + + -CO2 transfert de charge entre un ion métallique.
Figure 5: structure cristalline transition de phase induite par la pression PbCoO3 deux fois.
Figure 6: Diagramme de la pression de la phase PbCoO3 et dépendante de la température.
Article lien:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13508
Edit: fengyao
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